La figure 1 présente les rapports de mélange de SO2, OCS et SO dans la moyenne atmosphère en utilisant un rapport de mélange de SO2 de 3,0 ppm, que nous avons adopté pour notre modèle standard à la limite inférieure (58 km), basé sur la réf. 8 et de 0,3 ppm pour l’OCS, d’après la réf. 9. Les profils des taux des réactions du tableau supplémentaire 1 sont présentés dans la figure supplémentaire 1. La comparaison du modèle avec plusieurs ensembles de données d’observation à des altitudes plus élevées est également présentée à la figure 1. Comme on peut le voir (courbe a), le modèle est en accord raisonnable avec les rapports de mélange du SO2 à 70 km pendant les quatre premières années (2006 à 2009) des mesures VEx10. Les valeurs calculées sont légèrement supérieures à l’écart interquartile et à la moyenne des mesures VEx à ±20° de latitude ; mais les données comprennent un grand nombre de pics, comme l’indique la différence entre les observations médianes et moyennes. Pour donner une indication de la sensibilité du modèle au choix du SO2 à la limite inférieure, nous montrons également la comparaison modèle-mesure en utilisant un rapport de mélange de SO2 de 0,3 ppm à la limite inférieure dans la figure supplémentaire 2. Cette condition de limite inférieure pourrait également être considérée comme reflétant d’une certaine manière les rapports de mélange de SO2 au sommet des nuages plus faibles observés du début de 2010 à 2014. Les valeurs calculées se situent dans l’intervalle interquartile et sont assez proches de la moyenne des mesures VEx à ±20° de latitude. Comme c’est le cas pour la période antérieure de l’enregistrement, la moyenne diffère sensiblement de la médiane en raison de l’existence d’un grand nombre de pics de concentration, qui sont environ trois ordres de grandeur supérieurs aux niveaux médians.
Le SO2 modélisé (fine ligne bleue solide) est également cohérent avec les données du télescope spatial Hubble (HST) (tirets b) de la réf. 11 et avec la limite supérieure dérivée des observations submillimétriques au sol (tirets d) de la réf. 12 de 85 à 100 km et est en accord raisonnable avec les mesures Spectroscopy for Investigation of Characteristics of the Atmosphere of Venus/Solar Occultation at Infrared (SPICAV/SOIR) de 90 à 100 km (courbe c) de la réf. 13 recueillies de 2006 à 2014. Notez que les rapports de mélange de SO2 au niveau supérieur (courbe c) obtenus par la réf. 13 de 2006 à 2009 ont tendance à être plus élevés que ceux de 2010 à 2014, d’une manière similaire au SO2 observé à 70 km par la réf. 10. Tant la spectroscopie submillimétrique au sol12 que les occultations solaires et stellaires13 avec un écart-type (courbe c et e) montrent un rapport de mélange de SO2 plus élevé aux hautes altitudes (z > ~85 km) par rapport aux altitudes plus basses. Il y a deux sources possibles de SO2 à considérer à ces altitudes, l’ablation de météorites et la photolyse de H2SO4. Nous avons inclus l’ablation de matériel météoritique, qui est une source très mineure de S dans la haute atmosphère de Vénus, selon les estimations actuelles de l’apport météorique14 et de la teneur en S15. Le profil calculé de H2SO4 se situe dans les limites obtenues par la réf. 16. La photolyse de H2SO4 est également incluse sur la base des calculs de son spectre d’absorption par la réf. 17, qui ont fourni des preuves de l’existence d’une queue de grande longueur d’onde qui augmente considérablement le taux de photolyse de H2SO4 dans le modèle actuel.
Les raisons des différences entre le SO2 et l’OCS observés et calculés pour certains ensembles de données présentés dans la figure 1 ne sont pas entièrement claires, mais certains des ensembles de données applicables partagent la caractéristique commune qu’ils ont été obtenus sur des échelles de temps relativement courtes. L’enregistrement du SO2 à 70 km présente une variabilité spatiale et temporelle spectaculaire, les rapports de mélange du SO2 dans la région équatoriale s’étendant sur trois ordres de grandeur, des niveaux de ppb à ppm. Les données de certains ensembles de données ont pu être obtenues pendant les brèves périodes où le transport vertical était fortement accru par rapport aux valeurs moyennes utilisées ici. L’examen de la variabilité du transport en tant que source de variabilité des rapports de mélange du SO2 et de l’OCS dépasse la portée de cet article et est mieux réalisé en utilisant un modèle multidimensionnel incorporant des rétroactions radiatives, chimiques et dynamiques.
Accord raisonnablement bon du SO modélisé avec les observations du télescope spatial Hubble de la réf. 11 et l’abondance moyenne du SO déterminée par les observations submillimétriques de la réf. 12 à des altitudes plus élevées est trouvé en utilisant un modèle avec 3,0 ppm de SO2 à la limite inférieure. Des différences plus importantes entre le modèle et les observations sont trouvées pour les rapports de mélange du SO observés par la réf. 18 et la réf. 19 sous une altitude d’environ 80 km. La référence 18 a conclu que les données de l’IUE s’adaptaient le mieux à un rapport de mélange du SO de 20 ± 10 ppb au-dessus de ~70 km, sans SO au-dessous de cette altitude ; la réf. 19 a dérivé un meilleur ajustement de leurs données avec un rapport de mélange de SO constant de 12 ± 5 ppb pour z ≥ 64 km et chutant fortement en dessous de 64 km. Comme on peut le voir sur la figure 1, notre rapport de mélange calculé du SO est de 0,14 ppb à 64 km, augmentant avec l’altitude. Comme on peut également le voir sur la figure 1, notre rapport de mélange calculé du SO est de ~1 ppb à 70 km.
Les profils de SO2 présentés dans la figure supplémentaire 2 (ligne bleue pleine) calculés en utilisant 0,3 ppm à la limite inférieure sous-prévoient systématiquement les observations à plus haute altitude. Comme on le voit sur la figure supplémentaire 2, un rapport de mélange de 0,3 ppm pour le SO2 appliqué à la limite inférieure conduit à un rapport de mélange du SO qui est légèrement trop faible par rapport aux observations (tirets g, h, i, j). Cependant, une grande partie du désaccord peut simplement être due à la nature éparse des observations du SO qui ne sont pas en mesure de saisir l’étendue de la variabilité spatiale et temporelle comme cela a été possible pour le SO2.
Les rapports de mélange des trois isomères du (SO)2, c-(SO)2, t-(SO)2, et r-(SO)2, sont présentés à la figure 2a. Nos valeurs sont cohérentes avec le modèle de la réf. 3 mais sont bien plus faibles que celles calculées par la réf. 4, en particulier dans la couche cruciale située au-dessous de 70 km. La raison en est que la réf. 4 a fixé le rapport de mélange du SO à 12 ppb à 64 km sur la base du modèle de la réf. 19, tout en le réduisant à 3 ppb à 70 km sur la base des observations micro-ondes de la réf. 12, puis en l’augmentant à 150 ppb à 96 km selon la réf. 20. Le profil d’altitude du SO dérivé par la réf. 19 doit être réévalué dans le contexte de la forme du profil modélisé, qui montre une augmentation du rapport de mélange du SO avec l’altitude. Il s’agit d’une forme plus probable pour le profil du rapport de mélange du SO basé sur les mesures de la réf. 11, réf. 12 et la compréhension actuelle de la photochimie. Il faut également garder à l’esprit que les conditions sur Vénus sont très variables dans l’espace et dans le temps, de sorte que les mesures à court terme peuvent ne pas représenter les conditions à d’autres moments. Les rapports de mélange de Sn (n = 1-7) sont présentés dans la figure 2b et SnO (n = 2-4) sont présentés dans la figure 2c.
Il existe une compétition entre la production d’aérosol réduit et le recyclage de S oxydé. Il est clair, d’après la figure 2d, que la réaction, S + O2 → SO + O, est le principal puits de S dans tout le domaine de modélisation, sauf dans quelques couches minces à environ 64 km et en dessous. Cela démontre la difficulté de produire du Sn via des atomes de S, qui sont rapidement convertis en SO en présence de O2. Dans notre modèle actuel, la production de S2 n’implique pas directement des atomes de S, car elle est dérivée de voies alternatives impliquant la photochimie du dimère de SO et, comme nous le verrons plus loin, de cycles catalytiques impliquant Cl, contournant ainsi le recyclage rapide de S en SO par O2. Des études de sensibilité réalisées en faisant varier les coefficients de taux du tableau supplémentaire 1 uniformément vers le haut et vers le bas par un facteur de dix indiquent que les concentrations des espèces se situent généralement dans un facteur de deux de leurs valeurs indiquées dans le tableau supplémentaire 1.
On a montré que le Cl facilite la stabilité du CO21,22,23 Le Cl exerce également une forte influence sur la production de Sx. Le taux de production en colonne de l’aérosol (sur une base S) est de 8,3 × 1011 cm-2 s-1 dans notre modèle standard (SO2 = 3,0 ppm, HCl = 0,4 ppm) mais il est réduit à 6,4 × 1011 cm-2 s-1 pour HCl = 0,2 ppm. Au rapport de mélange plus faible du SO2 (SO2 = 0,3 ppm) utilisé à 58 km, les résultats sont encore plus spectaculaires. Les taux de production d’aérosols en colonne passent de 2,9 × 1011 cm-2 s-1 à 1,1 × 1011 cm-2 s-1 pour une diminution du rapport de mélange du HCl de 0,4 à 0,2 ppm. Bien que les changements dans les espèces principales telles que le SO2 associés aux changements dans le HCl soient relativement mineurs, des changements d’ordre de grandeur dans les espèces S et Cl-S sont observés. Cette forte sensibilité résulte en partie des réactions de Cl qui épuisent l’O2, le principal puits de S, par recombinaison du CO2. Ceci est similaire à ce qui a été trouvé pour la production de S2 via les chlorosulfanes24.
Il existe un certain nombre d’indices intrigants reliant la photochimie du SO2 à l’absorbeur inconnu. Comme le montre la figure 2d, le taux de production maximal d’aérosol absorbant dans notre modèle se produit dans la moitié inférieure de la couche nuageuse supérieure, mais un appauvrissement notable en SO2 ne se produit qu’à des altitudes plus élevées. Nos résultats sont cohérents avec les observations VEx qui montrent une relation inverse entre le SO2 à 70 km et l’absorption UV à 250 nm10, comme le montre la figure 3. Les points de données de la figure 3 sont obtenus à partir des étapes temporelles vers l’équilibre lors de l’exécution de notre modèle et sont destinés à fournir une indication de l’adéquation du taux de production d’aérosol absorbant du modèle. On constate que la densité de Sx est corrélée négativement avec le rapport de mélange local de SO2, ce qui est cohérent avec les observations de la réf. 10. Cependant, comme le note la réf. 25, la durée de vie de l’absorbeur UV est beaucoup plus longue que celle du SO2, et par conséquent, le rapport de leurs abondances est fortement affecté par la dynamique atmosphérique transitoire, en particulier l’activité convective. Le transport ascendant dans la branche ascendante de la cellule de Hadley pourrait faire remonter l’absorbeur de l’endroit où il est formé dans la moitié inférieure de la couche nuageuse supérieure. Des événements de ce type réduiraient la force de toute corrélation entre le SO2 et le Sx. Notre modèle unidimensionnel étant destiné à simuler les conditions moyennes aux basses latitudes, il ne peut pas englober toute la gamme des conditions échantillonnées par Venus Express. Il ne peut donc pas simuler le comportement du SO2 et de l’absorbeur UV subissant un transport vers le pôle ; une simulation détaillée de leur comportement latitudinal nécessite un modèle à deux ou trois dimensions.