Jekyll war die eine Hälfte einer der einflussreichsten und historischsten Partnerschaften der Arts-and-Crafts-Bewegung, dank ihrer Verbindung mit dem englischen Architekten Edwin Lutyens, für den sie zahlreiche Landschaften entwarf und der ihr Haus Munstead Wood in der Nähe von Godalming in Surrey gestaltete. (Im Jahr 1900 entwarfen Lutyens und Jekylls Bruder Herbert den britischen Pavillon für die Pariser Weltausstellung.)
Jekyll ist für ihre herausragenden Entwürfe und ihre subtile, malerische Herangehensweise an die Gestaltung der von ihr geschaffenen Gärten bekannt, insbesondere für ihre „hardy flower borders“. Ihre Arbeiten sind bekannt für ihre leuchtenden Farben und die pinselartigen Pinselstriche ihrer Bepflanzungen; manche vermuten, dass die impressionistisch anmutenden Entwürfe auf Jekylls nachlassende Sehkraft zurückzuführen sein könnten, die ihrer Karriere als Malerin und Aquarellistin weitgehend ein Ende setzte. Ihre künstlerische Begabung hatte sich schon in ihrer Kindheit gezeigt, und sie hatte eine Ausbildung als Künstlerin absolviert.
Als eine der ersten ihrer Zunft berücksichtigte sie bei ihren Entwürfen die Farbe, die Textur und die Erfahrung von Gärten. Jekylls Theorie, wie man mit Farben gestaltet, wurde von dem Maler J.M.W. Turner und dem Impressionismus sowie vom theoretischen Farbkreis beeinflusst. Ihre Beschäftigung mit dem Gartenbau begann an der South Kensington School of Art, wo sie sich für die kreative Kunst des Pflanzens und insbesondere des Gärtnerns zu interessieren begann. Später kehrte Jekyll an den Ort ihrer Kindheit in Bramley, Surrey, zurück, um in der Snowdenham Lane einen Garten namens Millmead zu gestalten.
Da sie ihren Einfluss nicht auf die Vermittlung der Gartenpraxis beschränken wollte, bezog Jekyll die Theorie des Gärtnerns und das Verständnis für die Pflanzen selbst in ihre Arbeit ein. Ihre Schriften wurden von ihrer Freundin Theresa Earle beeinflusst, die ihre „Pot-pourri“-Bücher veröffentlicht hatte. In Werken wie Colour Schemes for the Flower Garden (Nachdruck 1988) prägte sie die moderne Verwendung von „warmen“ und „kühlen“ Blumenfarben im Garten. Ihr Anliegen, dass Pflanzen auch dann optimal zur Geltung kommen sollten, wenn sie für das Haus geschnitten werden, veranlasste sie dazu, eine eigene Reihe von Blumenvasen aus Glas zu entwerfen.
In ihrem späteren Leben sammelte Jekyll eine große Anzahl von Pflanzen, die sie ausschließlich zum Zweck der Konservierung an zahlreiche Institutionen in Großbritannien verschenkte. Zum Zeitpunkt ihres Todes hatte sie über 400 Gärten in Großbritannien, Europa und einige wenige in Nordamerika angelegt. Jekyll war auch für ihre produktive schriftstellerische Tätigkeit bekannt. Sie schrieb mehr als fünfzehn Bücher, von Wood and Garden über ihr berühmtestes Buch Colour in the Flower Garden bis hin zu ihren Jugenderinnerungen.
Sie interessierte sich auch für traditionelle Cottage-Einrichtungen und ländliches Handwerk und war besorgt darüber, dass diese im Verschwinden begriffen waren. Ihr Buch Old West Surrey (1904) dokumentiert viele Aspekte des Landlebens im 19. Jahrhundert mit über 300 von Jekyll aufgenommenen Fotos.
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Hestercombe Gardens
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Jekylls restaurierte lange Rabatte in Upton Grey Manor House, Hampshire
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Hestercombe Gardens, die von Lutyens entworfene Bank
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Jekylls Plan für ein Blumenbeet