Energetický diagram znázorňující účinky J-spojení pro molekulu fluorovodíku.

Původ J-spojení lze znázornit pomocí vektorového modelu pro jednoduchou molekulu, jako je fluorovodík (HF). V HF mají obě jádra spin 1/2. Jsou možné čtyři stavy v závislosti na relativním vyrovnání jaderných spinů H a F s vnějším magnetickým polem. Pravidla výběru v NMR spektroskopii určují, že ΔI = 1, což znamená, že daný foton (v oblasti rádiových frekvencí) může ovlivnit („převrátit“) pouze jeden ze dvou jaderných spinů.J-spojení poskytuje tři parametry: multiplicitu („počet čar“), velikost spoje (silný, střední, slabý) a znaménko spoje.

MultiplicitaEdit

Příklad 1H NMR spektra (jednorozměrného) ethanolu vyneseného jako závislost intenzity signálu na chemickém posunu. V ethanolu existují tři různé typy atomů H, pokud jde o NMR. Vodík (H) na skupině -OH se nespojuje s ostatními atomy H a jeví se jako singlet, ale vodíky CH3- a -CH2- se spojují navzájem, což vede k tripletu, resp. kvartetu.

Multiplicita poskytuje informace o počtu center spojených se zájmovým signálem a jejich jaderném spinu. U jednoduchých systémů, jako je 1H-1H vazba v NMR spektroskopii, je multiplicita o jedna větší než počet sousedních protonů, které jsou magneticky neekvivalentní se zájmovými protony. U ethanolu je každý methylový proton spojen se dvěma methylenovými protony, takže methylový signál je triplet. A každý methylenový proton je spřažen se třemi methylenovými protony, takže methylenový signál je kvartet.

Jádra se spinem větším než 1/2, která se nazývají kvadrupolární, mohou vést k většímu štěpení, i když v mnoha případech není spřažení s kvadrupolárními jádry pozorováno. Mnoho prvků se skládá z jader s jaderným spinem i bez něj. V těchto případech je pozorované spektrum součtem spekter pro každý izotopomer. Jednou z velkých výhod NMR spektroskopie pro organické molekuly je, že několik důležitých jader s lehčím spinem 1/2 je buď monoizotopických, např. 31P a 19F, nebo mají velmi vysoký přirozený výskyt, např. 1H. Další výhodou je, že 12C a 16O nemají jaderný spin, takže tato jádra, která jsou v organických molekulách běžná, nezpůsobují v NMR rozštěpení.

Velikost J-spojeníUpravit

Pro spojení 1H-1H poskytuje velikost J informaci o blízkosti partnerů spojení. Obecně platí, že dvojvazbová vazba (tj. 1H-C-1H) je silnější než třívazbová vazba (1H-C-C-1H). Velikost vazby také poskytuje informaci o dihedrálních úhlech vztahujících se k vazebným partnerům, jak popisuje Karplusova rovnice pro třívazbové vazebné konstanty.

U heterojaderné vazby souvisí velikost J s jadernými magnetickými momenty vazebných partnerů. 19F s vysokým jaderným magnetickým momentem dává vzniknout velké vazbě s protony. 103Rh s velmi malým jaderným magnetickým momentem dává pouze malou vazbu k 1H. Pro korekci vlivu jaderného magnetického momentu (nebo ekvivalentně gyromagnetického poměru γ) se často diskutuje „redukovaná vazebná konstanta“ K, kde

K = 4π2J/hγxγy.

Pro vazbu jádra 13C a přímo vázaného protonu je dominantním členem ve vazebné konstantě JC-H Fermiho kontaktní interakce, která je mírou s-charakteru vazby na obou jádrech.

Pokud je vnější magnetické pole velmi nízké, např. jako NMR se zemským polem, signály J-spojky v řádu hertzů obvykle převažují nad chemickými posuny, které jsou v řádu milihertzů a nejsou obvykle rozlišitelné.

Znaménko J-spojkyUpravit

Hodnota každé vazebné konstanty má také znaménko a vazebné konstanty srovnatelné velikosti mají často opačná znaménka. Pokud je vazebná konstanta mezi dvěma danými spiny záporná, je energie nižší, když jsou tyto dva spiny rovnoběžné, a naopak, pokud je jejich vazebná konstanta kladná. U molekuly s jedinou vazebnou konstantou J se vzhled NMR spektra nemění, pokud je znaménko vazebné konstanty obrácené, ačkoli spektrální čáry v daných polohách mohou představovat různé přechody. Jednoduché NMR spektrum tedy nevypovídá o znaménku vazebné konstanty, které nelze jednoduše předpovědět.

U některých molekul se dvěma různými J-vazebnými konstantami však lze relativní znaménka obou konstant experimentálně určit pomocí pokusu s dvojitou rezonancí. Například u diethyltalového iontu (C2H5)2Tl+ tato metoda ukázala, že methyltalová (CH3-Tl) a methylentalová (CH2-Tl) vazební konstanta mají opačná znaménka.

První experimentální metodu pro určení absolutního znaménka J-vazební konstanty navrhli v roce 1962 Buckingham a Lovering, kteří navrhli použít silné elektrické pole k vyrovnání molekul polární kapaliny. Pole vytváří přímou dipolární vazbu dvou spinů, která se přičítá k pozorované J-spojce, pokud jsou jejich znaménka rovnoběžná, a odečítá se od pozorované J-spojky, pokud jsou jejich znaménka opačná. Tato metoda byla poprvé použita na 4-nitrotoluen, pro který se ukázalo, že J-spojovací konstanta mezi dvěma sousedními (nebo ortho) kruhovými protony je kladná, protože rozštěpení dvou píků pro každý proton klesá s aplikovaným elektrickým polem.

Dalším způsobem, jak sladit molekuly pro NMR spektroskopii, je rozpustit je v rozpouštědle z nematických kapalných krystalů. Tato metoda byla také použita k určení absolutního znaménka J-spojovacích konstant.

.

Napsat komentář

Vaše e-mailová adresa nebude zveřejněna.