Jekyll oli toinen puoli yhdestä Arts and Crafts -liikkeen vaikutusvaltaisimmasta ja historiallisimmasta parisuhteesta, kiitos hänen yhteytensä englantilaiseen arkkitehtiin Edwin Lutyensiin, jonka projekteja varten hän loi lukuisia maisemia ja joka suunnitteli hänen kotinsa Munstead Woodin, joka sijaitsee lähellä Godalmingia Surreyssä. (Vuonna 1900 Lutyens ja Jekyllin veli Herbert suunnittelivat yhdessä Britannian paviljongin Pariisin maailmannäyttelyyn.)
Jekyll muistetaan erinomaisista suunnitelmistaan ja hienovaraisesta, maalauksellisesta lähestymistavastaan luomiensa puutarhojen, erityisesti ”sitkeiden kukkarajojensa”, järjestämiseen. Hänen työnsä tunnetaan säteilevistä väreistä ja istutusten siveltimenomaisista vedoista; jotkut ovat esittäneet, että impressionistisen tyyliset kuviot saattoivat johtua Jekyllin heikkenevästä näkökyvystä, joka suurelta osin lopetti hänen uransa taidemaalarina ja akvarellistina. Hänen taiteellinen kykynsä oli ollut ilmeinen jo lapsena, ja hän oli kouluttautunut kuvataiteilijaksi.
Hän oli ensimmäisiä ammattikuntansa edustajia, jotka ottivat huomioon puutarhojen värit, tekstuurit ja elämyksellisyyden suunnittelussaan. Jekyllin teoriaan siitä, miten värien avulla tulisi suunnitella, vaikuttivat taidemaalari J.M.W. Turner ja impressionismi sekä teoreettinen väripyörä. Hänen keskittymisensä puutarhanhoitoon alkoi South Kensingtonin taidekoulussa,jossa hän kiinnostui istutusten ja erityisesti puutarhanhoidon luovasta taiteesta. Myöhemmin Jekyll palasi lapsuudenkotiinsa Bramleyn kylään Surreyyn ja suunnitteli Snowdenham Lanella sijaitsevan Millmead-nimisen puutarhan.
Jekyll ei halunnut rajoittaa vaikutusvaltaansa puutarhanhoidon käytännön opettamiseen, vaan sisällytti työhönsä puutarhanhoidon teoriaa ja ymmärrystä itse kasveista. Hänen kirjoituksiinsa vaikutti hänen ystävänsä Theresa Earle, joka oli julkaissut ”Pot-pourri”-kirjojaan. Teoksissa, kuten Colour Schemes for the Flower Garden (uusintapainos 1988), hän löi leimansa ”lämpimien” ja ”viileiden” kukkavärien nykyaikaiseen käyttöön puutarhoissa. Hänen huolensa siitä, että kasvit olisi esiteltävä parhaalla mahdollisella tavalla myös silloin, kun ne on leikattu kotiin, sai hänet suunnittelemaan oman valikoiman lasisia kukkamaljakoita.
Myöhemmin elämässään Jekyll keräsi ja lahjoitti valtavan määrän kasveja pelkästään säilyttämistä varten lukuisille laitoksille eri puolilla Britanniaa. Kuollessaan hän oli suunnitellut yli 400 puutarhaa Britanniaan, Eurooppaan ja muutamia Pohjois-Amerikkaan. Jekyll tunnettiin myös tuotteliaasta kirjoittamisesta. Hän kirjoitti yli viisitoista kirjaa, jotka vaihtelivat Wood and Gardenista ja hänen kuuluisimmasta kirjastaan Colour in the Flower Gardenista nuoruusvuosiensa muistelmiin.
Hän oli myös kiinnostunut perinteisistä mökkikalusteista ja maaseudun käsityötaidoista ja oli huolissaan siitä, että ne olivat katoamassa. Hänen kirjassaan Old West Surrey (1904) tallennetaan monia 1800-luvun maalaiselämän piirteitä, ja siinä on yli 300 Jekyllin ottamaa valokuvaa.
-
Hestercomben puutarhat
-
Jekyllin entisöimä pitkä reunus Upton Grey Manor Housessa, Hampshire
-
Hestercombe Gardens, Lutyensin suunnittelema penkki
-
Jekyllin suunnitelma kukkapenkistä