Jekyll fue la mitad de una de las asociaciones más influyentes e históricas del movimiento Arts and Crafts, gracias a su asociación con el arquitecto inglés Edwin Lutyens, para cuyos proyectos creó numerosos paisajes y que diseñó su casa Munstead Wood, cerca de Godalming en Surrey. (En 1900, Lutyens y el hermano de Jekyll, Herbert, diseñaron el Pabellón Británico para la Exposición de París.)
Jekyll es recordada por sus extraordinarios diseños y su enfoque sutil y pictórico de la disposición de los jardines que creó, especialmente sus «bordes de flores resistentes». Su obra es conocida por su radiante colorido y las pinceladas de sus plantaciones; algunos sugieren que los esquemas de estilo impresionista pueden deberse al deterioro de la vista de Jekyll, que puso fin en gran medida a su carrera como pintora y acuarelista. Su capacidad artística había sido evidente desde niña y se había formado como artista.
Fue una de las primeras de su profesión en tener en cuenta el color, la textura y la experiencia de los jardines como aspectos de sus diseños. La teoría de Jekyll sobre cómo diseñar con el color estaba influenciada por el pintor J.M.W. Turner y por el impresionismo, así como por la rueda de color teórica. Su interés por la jardinería comenzó en la South Kensington School of Art, donde se interesó por el arte creativo de la plantación y, más concretamente, por la jardinería. Posteriormente, Jekyll regresó a la casa de su infancia en el pueblo de Bramley, Surrey, para diseñar un jardín en Snowdenham Lane llamado Millmead.
No queriendo limitar su influencia a la enseñanza de la práctica de la jardinería, Jekyll incorporó en su obra la teoría de la jardinería y la comprensión de las propias plantas. Su escritura estuvo influenciada por su amiga Theresa Earle, que había publicado sus libros «Pot-pourri». En obras como Colour Schemes for the Flower Garden (reimpreso en 1988) dejó su impronta en los usos modernos de los colores «cálidos» y «fríos» de las flores en los jardines. Su preocupación por que las plantas se expusieran de la mejor manera posible, incluso cuando se cortaran para la casa, la llevó a diseñar su propia gama de jarrones de cristal.
Más adelante, Jekyll coleccionó y aportó una amplia gama de plantas con el único fin de preservarlas a numerosas instituciones de toda Gran Bretaña. En el momento de su muerte, había diseñado más de 400 jardines en Gran Bretaña, Europa y algunos en Norteamérica. Jekyll también era conocida por su prolífica escritura. Escribió más de quince libros, desde Wood and Garden y su libro más famoso, Colour in the Flower Garden, hasta las memorias de su juventud.
También se interesó por el mobiliario tradicional de las casas de campo y la artesanía rural, y le preocupaba que estuvieran desapareciendo. Su libro Old West Surrey (1904) recoge muchos aspectos de la vida rural del siglo XIX, con más de 300 fotografías tomadas por Jekyll.
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Jardines de Hestercombe
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La larga frontera restaurada de Jekyll en Upton Grey Manor House, Hampshire
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Jardines Hestercombe, el banco diseñado por Lutyens
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Plan de Jekyll para un parterre